Der jüngste Sohn von Ferdinand II. wurde als Kind für eine geistliche Laufbahn bestimmt und bereits mit 11 Jahren zum Koadjutor seines Onkels Leopold (V. von Tirol) in den Bistümern Passau und Straßburg eingesetzt, dessen Nachfolge er wenige Monate später 1625 antrat; 1627 erfolgte die Wahl zum Bischof von Halberstadt/D, 1636 von Olmütz, 1655 von Breslau; bereits seit 1625 Mitglied des Deutschen Ordens, wurde L. W. 1641 deren Hochmeister (L. W. hatte noch weitere geistliche Ämter inne und zählte zu den größten „Pfründesammlern“ seiner Zeit). Die frühe Bestimmung zu einer geistlichen Karriere ermöglichte es L. W., sich von Jugend an in großem Umfang seinen künstlerischen Neigungen, ab 1624 unterstützt durch seine Stiefmutter Eleonora Gonzaga (I.), zu widmen 1639 übernahm L. W. den Oberbefehl über die kaiserlichen Truppen, legte ihn jedoch nach der Niederlage von Breitenfeld/D 1642 (bei der auch zahlreiche Kunstgegenstände und Musikalien des Erzhzg.s in die Hände der Schweden fielen) nieder, um ihn 1645 erneut zu übernehmen. 1647–56 war L. W. Statthalter der Niederlande. Hier erwies er nicht nur hohes diplomatisches Können, sondern setzte die Tradition des Mäzenatentums durch die habsburgischen Statthalter fort. Er war mit vielen Gelehrten seiner Zeit in Kontakt (z. B. mit A. Kircher, der ihm seine Musurgia universalis 1650 widmete), legte eine große Kunstsammlung an (die zu einer wichtigen Grundlage der Sammlungen des heutigen KHM wurde) und gründete eine Akademie nach italienischem Vorbild. Erst ab 1637 besaß L. W. eine eigene Hofmusikkapelle, die bis 1643 von P. Verdina, 1644–46 von O. Benevoli und ab 1648 von G. Zamponi geleitet wurde; J. C. Kerll wurde von L. W. großzügig gefördert und diente ab 1647 bei ihm als Hoforganist. In seiner Ausbildung hatten die humanistischen Fächer, Sprachen, Dichtung und Musik einen wichtigen Platz eingenommen. Obwohl er wie sein Bruder, Ferdinand III., durch G. Valentini in Musik und Dichtung ausgebildet worden war, scheint er nicht komponiert zu haben, verfasste jedoch unter dem Namen „Il Crescente“ Gedichte in italienischer Sprache (viele durch Ferdinand III. vertont, jedoch nur Chi volge ne la mente erhalten). L. W., der ab 1638 immer wieder als Organisator von Opernaufführungen am Kaiserhof in Erscheinung getreten war und in Brüssel zahlreiche Werke seines Bruders zur Aufführung brachte, setzte auch nach seiner Rückkehr nach Wien 1656 wichtige kulturelle Impulse. 1657 gründete er hier die erste Akademie nach italienischem Vorbild und unterstützte er als Vormund des jungen Leopold I. auch dessen musikalische Ambitionen. In der Schlafkammerbibliothek Leopolds I. finden sich 33 Vertonungen von Texten aus den Diporti, deren Komponist jedoch nicht mit Sicherheit zu identifizieren ist. Das später für die Regentschaft der Habsburger oft zitierte Wort, der Kaiser stütze sein Zepter auf Leier und Schwert, entstammt ebenfalls den Diporti („[...]/ Fonda Cesare il scettro,/ E sù la spada, & sul canoro plettro.“).